Aufbau einer Delaystrecke für Femtosekundenlaserpulse und erste Pump-Probe-Messungen.

INHALTSVERZEICHNIS

1. Motivation und Ziele 3

2. Theorie zum Licht 4 2.1. Polarisation 4

2.2. Reflexion und Transmission 8 2.3. Spiegel 9 2.4. Fokussierung 11 2.5. Doppelbrechung 12 2.6. λ/4- und λ/2-Platten 13 2.7. Polarisatoren 13

2.8. Nichtlineare optische Effekte 15

2.9. Optisch induzierter magnetooptischer Kerr-Effekt 17

3. Theorie zum Laser 18 3.1. Grundprinzip 18 3.2. Gepulste Laser 20 3.3. Autokorrelation 22

4. MOKE - magnetooptischer Kerr-Effekt 24

4.1. Geometrien für MOKE-Messungen 24

4.2. Detektion des Kerr-Signals 26

5. Theorie zum EuS 27

6. Vorhandener Aufbau und nötige Modifikationen 32

7. Die Delaystrecke 41 7.1. Aufbau 41

7.2. Computergestützte Steuerung 41

8. Messungen 44 8.1. Leistungsspektrum 44

8.2. Signalstabilität des Pumplaser←→Ti:Sa Systems 44

8.3. Spurtreue der Delaystrecke 46

8.4. SHG und induzierte Transmissionsänderung am BBO-Kristall 47

8.5. Einfarbige GaAs-Pump-Probe Messungen 49 8.6. Hysteresekurve von EuS 51

9. Zusammenfassung und Ausblick 53

10. Danksagung 54 Literatur 55 Abbildungsverzeichnis 56 Tabellenverzeichnis 57

1. MOTIVATION UND ZIELE

Ein vorhandener Versuchsaufbau zur Erzeugung von fs-Laserpulsen ¹ wurde mit einer computergesteuerten Delaystrecke und einer Anordnung für magnetooptische Kerr-Messung in longitudinaler Geometrie ausgerüstet, um zeitaufgelöste Pump-Probe Versuche an magnetischen Halbleitern innerhalb eines Kryostaten durchführen zu können.

Der Aufbau bietet die Möglichkeit, etwa 130fs kurze Pulse mit der fundamentalen, durchstimmbaren Wellenlänge eines modengekoppelten Titan-Saphir Lasers entweder mit sich selbst oder aber mit frequenzverdoppelten bzw -verdreifachten Pulsen räumlich auf der Probe mit einer einstellbaren zeitlichen Verzögerung zu überlagern, um magnetooptische Messungen zeitaufgelöst durchführen zu können. Hauptbestandteil der Diplomarbeit war es, die für die Pump-Probe Messungen nötige Delaystrecke aufzubauen und durch ein selbst geschriebenes Computer-Programm zu steuern. Weiterhin wurden verschiedene optische Tische und Vorrichtungen konzipiert und zum Teil selber realisiert. In der Arbeitsgruppe existierte keine Expertise bezüglich des Pump-Probe Aufbaus.

Um die Funktion und Qualität des experimentellen Aufbaus beurteilen zu können, wurden Messungen bezüglich des räumlichen und zeitlichen Überlapps der Laserpulse durchgeführt. Am Pinhole wurde überprüft, ob Pump- und Probe-Pulse konstant auf einen Punkt zusammenfallen - unabhängig von der Position der Delaystrecke. Die zeitliche Überlagerung zweier Pulse wurde am BBO-Kristall untersucht. Im Falle von gleichfarbigen Pulsen wurde dazu die Erzeugung der zweiten Harmonischen als Autokorrelatorfunktion zweiter Ordnung ausgenutzt. Im Falle von zweifarbigen Pump- und Probe-Pulsen kann der BBO-Kristall über die photoneninduzierte Transmittivitätsänderung den zeitlichen Überlapp der beiden Pulse anzeigen.

Darüber hinaus wurden Pump-Probe Messungen an einer GaAs-Probe ² durchgeführt. Es stand die Untersuchung von dynamischen Spin-Prozessen mittels lichtinduziertem magnetooptischem Kerr-Effekt im Vordergrund. Dazu wurde der Auf-

bau im einfarbigen Modus mit Photonenenergien um 1, 5 eV entsprechend der Bandlücke des Halbleiters betrieben.

Die Motivation für die Auslegung als zweifarbigen Pump-Probe Aufbau ist darin begründet, daß wir beabsichtigen, am Europiumsulfid mit Photonenenergien von

etwa 4, 5 eV Elektronen aus dem am Schwefel lokalisierten 3p ⁶ -Zustand in das leere 5d-Leitungsband anzuheben, um so die in einer Theorie zum Ferromagnetismus eingeführten ”virtuellen Elektronen” im EuS durch reale Elektronen zu ersetzen. Zeitlich versetzt zur Anregung dieser Elektronen soll mit einer geringeren Pho-tonenenergie von etwa 2, 5 eV entsprechend dem Übergang 4f → 5d magnetooptischer Kerr-Effekt gemessen werden. Wir erwarten eine starke Beeinflussung der magnetischen Eigenschaften des EuS durch die ins Leitungsband angeregten Elektronen, die man zeitlich sowie temperaturabhängig studieren kann. Somit bietet dieser Versuchsaufbau die Möglichkeit, die aus den 60er Jahren stammende Theorie zum Magnetismus der Europiumchalkogenide [17] erstmals direkt zu überprüfen. Erste Messungen am EuS haben bereits begonnen.

¹ Aufgebaut und betreut von Jan Podsiadly im Rahmen seiner Dissertation

² zur Verfügung gestellt durch Bernd Beschoten, RWTH Aachen

3

2. THEORIE ZUM LICHT

Klassisch ist Licht eine elektromagnetische Welle. Die Entdeckung dieser Tatsache ist auf Maxwell zurück zu führen, der sich als junger Student gegen die allgemeine Meinung einer mechanischen Interpretation auflehnte. 1887 konnte Hertz elektromagnetische Wellen nachweisen.

Die Maxwellschen Gleichungen beschreiben die gegenseitige Wechselwirkung E und magnetischem Feld von elektrischem Feld

H, sowie die Wechselwirkung der resultierenden elektromagnetischen Strahlung mit Materie. Später entwickelte sich dann in der Quantentheorie eine Vorstellung von Licht als Teilchen. Man gab den Lichtteilchen den Namen Photonen und sprach ihnen

(2.1) eine Energie E photon von

hc

λ mit der Beziehung c = ν · λzu. Hier ist h = 6, 626 · 10 −34 J · s das Plancksche

Wirkungsquantum, ν die Frequenz der Strahlung und λ die Wellenlänge. 2.1. Polarisation. Bewegt sich ein Lichtstrahl oder allgemeiner eine elektromagnetische Welle durch den Raum, so bilden die Feldvektoren des elektrischen und

magnetischen Feldes E und H mit dem Wellenvektor k ein rechtwinkliges Drei-

bein, sie stehen also senkrecht auf der von den jeweils zwei anderen aufgespannten Fläche. Elektrisches und magnetisches Feld laufen phasengleich durch den leeren

Raum (siehe Abb. 2.1)[3]. ABBILDUNG 2.1. 3D Ansicht: Ausbreitung einer elektromagnetischen Welle im leeren Raum Elektromagnetische Emissionen in der Natur - wie zum Beispiel Sonnenlichtsind unpolarisiert, wenn sie aus einer Überlagerung vieler unkorrelierter Ereignisse stammen. Dies bedeutet, daß es keinerlei Vorzugsrichtung für den elektrischen Feldvektor gibt [16] und verschiedene Amplitudenkomponenten mit variierender, voneinander unabhängiger Phase überlagern. Für magnetooptische Experimente

benötigt man häufig genaue Kenntnisse über die Polarisation des Lichtes und setzt

Die Polarisation eines Lichtstrahls wird durch die Orientierung seines elektrischen Feldvektors festgelegt. Man unterscheidet zunächst zwischen linearer und zirkularer Polarisation. Bei linearer Polarisation ändert sich die Richtung des elektrischen Feldvektors nicht, ist zum Beispiel horizontal, vertikal oder aber in einem beliebigen Winkel ausgerichtet. Bei einem zirkular Polarisierten Lichtstrahl hingegen kommt es zu einer kontinuierlichen Drehung des elektrischen Feldvektors um eine der Ausbreitungsrichtung entsprechenden Achse. Blickt man in den Strahl, so nennt man eine im Urzeigersinn rotierende Polarisation rechts zirkular (RCP) und eine gegenläufige links-zirkular (LCP).

Lineare und zirkulare Polarisation sind im Grunde dasselbe und man kann die eine durch eine geschickte Konstruktion aus der anderen gewinnen. So erhält man eine zirkular oder elliptisch polarisierte Welle aus zwei um (2n + 1) · π

2 phasen-

verschobenen und senkrecht zueinander stehender elektrischer Feldvektorkomponenten. Sind die Amplituden gleich, ist die Welle zirkular, ansonsten wird sie elliptisch. Andererseits ist es oft hilfreich, eine linear polarisierte Welle als Superposition zweier links- und rechtszirkular polarisierter Wellenzüge aufzufassen. Linear polarisierte Wellen charakterisiert man häufig bezüglich einer Einfallsebene, da die Polarisation erst bei der Interaktion mit Materie eine Rolle spielt. Die Einfallsebene enthält den eintreffenden sowie den reflektierten bzw. gebrochenen Strahl. Schwingt der elektrische Feldvektor in der Ebene, spricht man von linear paralleler Polarisation, kurz p-polarisiert. Steht der Vektor allerdings wie ein Lot senkrecht auf dieser Ebene, so ist der Lichtstrahl linear senkrecht, oder auch spolarisiert.

Um einen elliptischen Polarisationszustand zu definieren führt man die Drehung Ey

der Hauptachse Θ zu einer Vorzugsrichtung sowie die Elliptizität = arctan Ex

ein (vgl. Abb.2.2 ) und führt einen komplexen Winkel ein, der beide Größen enthält:

Φ K = Θ − ii (2.2)

Poincaré-Kugel und Stokes-Parameter. Trägt man in Polarkoordinaten die Drehung der Polarisation als φ = 2Θ und die Elliptizität als θ = π 2 − 2 auf, so erhält

man die Poincaré-Kugel, Der Faktor 2 für beide Größen und die Verschiebung der Elliptizität rührt von den Wertebereichen beider Größen her:

0 < Θ < π und − π 2 < < < π (2.3) 2

Das Vorzeichen der Elliptizität trägt den Drehsinn der Polarisation. Sie ist positiv für RCP und negativ für LCP. Orthogonale Polarisationszustände liegen vor, wenn zwei Polarisation+en gegenüberliegende Punkte auf der Poincaré-Kugel besetzen. RCP ist am Nordpol, LCP am Südpol zu finden. Auf dem Äquator liegen alle linearen Polarisationen und auf den übrigen Bereichen sind elliptische Polarisationszustände zu finden.

Transformiert man die Koordinate auf der Poincaré-Kugel in kartesische Ko-ordinaten, erhält man die Stokes-Parameter S 1 bis S 3 und letztlich noch S 0 = S 2 1 + S 2 2 + S 2 3 . Alle vier Stokes-Parameter kann man direkt aus Messungen mit Polarisationsfiltern erhalten.

Dies beitet eine sehr anschauliche Meßmethode zur Bestimmung von Drehwinkel und Elliptizität eines beliebigen Polarisationszustandes [14]. Dabei setzt

5

E y E x

ABBILDUNG 2.2. Schema: Definition von Rotation und Elliptizität einer elliptisch polarisierten Welle man Abschwächer und Polarisationsfilter vor einen Detektor wie etwa eine Pho-

tozelle und ordnet dann die jeweilige gemessene Intensität direkt den vier Stokes-

Parametern zu [3]: • I 0 nach 50% isotroper Abschwächung

• I 1 nach Durchgang durch einen auf horizontale Durchlassrichtung gedrehten linearen Polarisator

• I 2 nach Durchgang durch einen auf +45 ◦ Durchlassrichtung gedrehten li-

• I 3 nachDurchgang durch eine Polarisator für rechts zirkulare Polarisation (2.4)

nearen Polarisator

S 2 = 2I 2 − 2I o S 3 = 2I 3 − 2I o

Jones-Formalismus. Eine quantitative Behandlung von optischen Prozessen, die

mit der Polarisation zusammenhängen, liefert der Jones-Formalismus ³ . Die Jones-

E 0 e iφ

Die zirkular polarisierte Welle wird also wie bereits oben dargestellt durch zwei senkrechte Komponenten dargestellt. Beide haben dieselbe Amplitude und eine feste Phasendifferenz von + π 2 . Für den rechtsdrehenden Fall wäre es − π

2 .

Der Ausdruck in 2.5 enthält noch die Phaseninformation. Wir wollen darauf verzichten, kürzen den gemeinsammen Faktor E 0 e iφ heraus und normalisieren den so entstandenen Jones-Vektor mit ¹ √ 2

(2.6)

Durch analoge Überlegungen gelangt man so zu den in Tab. 1 aufgeführten Jones-Darstellungen für horizontal, vertikel, diagonal und links- bzw. rechtsdrehend zirkular polarisierte Wellen. Kombiniert man zum Beispiel links- und rechtsdrehende Wellenzüge gleicher Amplitude und Phase, so erhält man 1 1 1 + 1 2

(2.7)

, also eine horizontal polarisierte Welle mit der doppelten Amplitude der beiden Eingangswellen.

Alle optischen Bauteile können durch Jones-Matrizen dargestellt werden, wodurch es gelingt, die Polarisation eines Strahls nach Interaktion mit dem Bauteil zu bestimmen. Man multipliziert dazu den Vektor direkt an die Matrix und erhält den resultierenden und damit die neue Polarisation beschreibenden Jones-Vektor. Einige Jones-Matrizen für gebräuchliche Bauteile sind in Tabelle 2 aufgeführt [14].

1

TABELLE 1. Jones-Darstellung der Polarisationsrichtungen

1 0 1 i

Läßt man zum Beispiel einen um 45 ◦ gedrehten, linear polarisierten Lichtstrahl einen ebenfalls um 45 ◦ gedrehten Polarisationsfilter durchqueren, so erhält man das erwartete Ergebnis, daß der Strahl ungeschwächt passieren kann: 1 1 1 √ 2 √

2 1 1

2.2. Reflexion und Transmission. Reflexion und Transmission elektromagneti-

sin(α+α ) t senkrecht = 2 sin α cos α und Ausfallswinkel bezogen auf das Lot zur Fläche das Übergangs und ergeben (2.9) Die in den Fresnelschen Formeln verwendeten Winkel α und α sind die Einfalls- (d) sich durch das Snelliussche Brechungsgesetz zu: sin (α)

= sin (α ) N 2

N ¹ In Abbildung 2.3 ist der Eintritt eines Lichtstrahls in ein optisch dichteres Material dargestellt. Zusätzlich wurde der Reflexionsgrad über dem Einfallswinkel für s- und p-polarisiertes Licht dargestellt. Wann immer ein Laserstrahl einen Kristall oder ein Fenster durchqueren muß, kann es zu Reflexionsverlusten kommen. Um dies zu verhinder, ist z. B. das Lasermedium in den meisten Ti:Sa-Lasern so angeschliffen und in den Strahlengang

eingesetzt, daß beidseitig an den Endflächen der Laserstrahl genau im Brewster-Winkel entsprechend der optischen Dichte des Kristalls und der verwendeten Wel-Medien zu: N 2 Der Brewsterwinkel ergibt sich in Abhängigkeit von den optischen Dichten der beschichtung. lenlänge auftrifft. Man erspart sich so eine teure und empfindliche Antireflexions-(2.10)

α B = arctan N ¹ Dieser Winkel gilt nur für p-polarisierte Wellen, also bei Wellen, deren elektri-

scher Feldvektor in der Einfallsebene schwingen. Für einen s-polarisierten Strahl existiert eine mininale Refektivität nicht, hier steigt die Reflexion stetig mit stei-Hier ergibt sich für s- und p-polarisierte Lichtstrahlen derselbe Grenzwert: N 2 um an eine Grenzschicht zu einem optisch dünneren Medium stößt (vgl. Abb. 2.4). Interne Totalreflexion kann vorkommen, wenn man aus einem dichteren Medigendem Einfallswinkel an. (2.11)

α T = arcsin

N 1

80

60 100

40

20

0

Reflexionsgrad Luft/Glas (n=1 --> n=1.5)

Reflexionsgrad in Prozent

ABBILDUNG 2.3. Schema: Brewster-Winkel / Plot: Winkelab-

hängiger Reflexionsgrad für den Übergang n 1 = 1 → n 2 = 1.5 Obwohl die Strahlung bei Totalreflexion zwar gewöhnlich komplett reflektiert wird, durchdringt sie die Grenzschicht geringfügig. Bringt man nun wiederum ein optisch dichteres Medium in nahen Kontakt an diese Grenzschicht, so kann sich

die Welle in dieses ausbreiten. 2.3. Spiegel. Die meisten Spiegel bestehen aus einem sehr verformungsfesten Trägermaterial, auf das eine dünne, aber sehr planare Metallschicht aufgebracht wur-

de. Mögliche Beschichtungen für Laserspiegel sind • Aluminium: Gute Reflexion im sichtbaren, nahen UV sowie nahen IR-Bereich. Zwischen 400nm bis 800nm oberhalb von 80%, durch UV-re-

flektierende Zusatzbeschichtung auch noch darunter einsetzbar. • Gold: Speziell für den Infrarotbereich von 1 µm bis 20 µm verwendete Schicht. Zusätzlich ist die weiche Goldoberfläche meist mit einer dielek-

trischen Schutzschicht versehen. • Silber: Ausgestattet mit einer zusätzlichen dielektrischen Schutzschicht kann ein Wellenlängenbereich von 450nm bis etwa 12µm unter Winkeln von 0 ◦ bis 45 ◦ zu 98% reflektiert werden. Leider ist Silber sehr anfällig gegen Oxidation und in der Praxis sind somit Aluminiumspiegel häufig

vorzuziehen.

100

80 Einfallswinkel in Grad

60

40

20

0

ABBILDUNG 2.4. Schema: Winkel der Totalreflexion / Plot: Winkelabhängiger Reflektionsgrad für den Übergang n 1 = 1.5 → n 2 = 1

Zum Abschätzen der oberen Reflexionsgrenze kann mann die freien Elektronen im Metall als Elektronengas auffassen und ihnen eine Plasmafrequenz zuordnen:

ne 2

ω 0 = (2.12) 0 m

e Für typische Elektronendichten von 10 ²⁸ m −3 bis 10 ²⁹ m −3 folgt somit eine maximale Anregungsenergie zwischen 3, 5 eV und 11, 1 eV, was Wellenlängen im UV-Bereich zwischen 340nm und 110nm entspricht. Unterhalb dieser Wellenlänge werden die Spiegel durchlässig. So kann beim Gold das violette Licht teilweise transmittieren und ohne diese Farbkomponente kommt es zu dem gelblichen Glanz

[6]. Für die Fokussierung der Laserstrahlen auf die Probenoberfläche werden in diesem Aufbau sphärische Hohlspiegel mit einem Krümmungsradius von R = 250mm verwendet. Ein sphärischer Hohlspiegel besitzt eine konstante Krümmung, ist also ein Schnitt aus einer Kugel um das Zentrum C. (2.13) + = =

o i f Aus Abb. 2.5 kann man folgende Gleichung erhalten [14]:

1 1 1 2

R

ABBILDUNG 2.5. Strahlengang: Spiegelung an einem sphärischen Hohlspiegel, Konstruktion der Spiegelgleichung 2.13

Hier ist o der Abstand Objekt/Vertex, i derjenige zum Bild, f die Brennweite und R der Krümmungsradius. Diese Formel gilt für beliebige (konstante) Krümmungsradien, also für konkave, konvexe und ebenso für den Grenzfall R → ∞, also planare Spiegel.

Die meisten Spiegel verwenden eine metallische Oberfläche wie Silber oder Aluminium. Auf diesen Oberflächen kommt es nun aber zu unterschiedlichen Ab-sorptionskoeffizienten für verschiedene Polarisationszustände der Strahlung, sobald man nicht mehr senkrecht oder beinahe senkrecht auf die Spiegeloberfläche einstrahlt. Will man also etwa ein Kerrsignal, dessen Polarisation eine beliebig gedrehte Ellipse beschreibt, über Spiegel zum Analysator umlenken, so ist es wichtig, die Deformation bei der Reflexion an einem Spiegel an einem weiteren zu Kompensieren. Dies gelingt am besten durch eine 90 ◦ Ablenkung aus der Einfallsebene des ersten Spiegels heraus.

2.4. Fokussierung. Der parallele Laserstrahl wird vor dem Auftreffen auf die Probe durch sphärische Hohlspiegel fokussiert. Die untere Grenze für den erreichbaren Strahldurchmesser D min ist von der Wellenlänge λ und vom Eingangsstrahldurchmesser D, sowie der Brennweite f abhängig: 4λf D min = (2.14) πD

Diese Formel gilt für ein ideales Gauss-Strahlprofil. In Abbildung 2.6 ist die räumliche Vereinigung von Pump- und Probe-Puls auf der Oberfläche des zu untersuchenden Materials dargestellt. Es sind nun zwei Bedingungen zu erfüllen:

(1) Der Pump-Puls muß genügend fokussiert werden, damit die Intensität das Material in der bestrahlten Zone hinreichend anregen kann. (2) Der Probe-Puls sollte deutlich kleiner fokussiert werden, damit man sichergehen kann, daß das bei der Kerr-Messung entstehende Signal auch tatsächlich nur aus dem angeregten Gebiet auf der Probe stammt. Diese Bedingungen werden durch unterschiedliche Eingangsstrahldurchmesser auf den Hohlspiegel von Pump- und Probe-Strahlen erfüllt. Der Probe-Strahl ist etwa doppelt so weit wie der Pump-Strahl aufgeweitet, womit sein Fokus nur etwa halb so groß wird wie der des anregenden Pump-Strahls.

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ABBILDUNG 2.6. Schema: Örtlicher Überlapp von blauem Pump- und rotem Probe-Puls am Ort der Probe

2.5. Doppelbrechung. Einige Kristalle wie Quarz, Kalkspat oder Gips besitzen aufgrund ihrer inneren Struktur eine sog. optische Achse. Entlang der optischen Achse breiten sich alle Polarisationen gleich schnell aus. Liegt die optische Achse eines solchen Kristalls allerdings nicht entlang der Ausbreitungsrichtung des Lichtbündels, so entsteht Doppelbrechung.

Zur Vereinfachung der Darstellung führt man noch den Hauptschnitt ein. Diese Ebene enthält sowohl Lichtstrahl als auch optische Achse. Abbildung 2.7 zeigt den Hauptschnitt für den Eintritt eines unpolarisierten Lichtstrahls in Kalkspat mit n o = 1, 66 und n e = 1, 49. Der grüne ordentliche Strahl verhält sich nach dem Snelliusschen Brechungsgesetz (2.9) entsprechend des normalen Brechungsindizes n o , seine Polarisation ist senkrecht bezüglich des Hauptschnittes. Der rote

ABBILDUNG 2.7. Schema: Doppelbrechung an Kalkspat, ordentlicher und außerordentlicher Strahl haben zueinander senkrechte Polarisation

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