Diplomarbeit, 2003
88 Seiten, Note: 1,5
1 Die Rastertunnelmikroskopie
2 Grundlagen
2.1 Der Tunnelprozess
2.2 Messungen mit dem STM
2.3 Manipulationsmethoden
2.3.1 Laterale Manipulation
2.3.2 Vertikale Manipulation
2.3.3 Elektroneninduzierte Manipulation
3 Aufbau eines fs-Laser-LT-STM
3.1 Die UHV-Kammer
3.1.1 Die Präparationskammer
3.1.2 Die Ladekammer
3.1.3 Das Moleküleinlasssystem
3.1.4 Die STM-Kammer
3.1.5 Der Badkryostat
3.2 Der Kopf des STM
3.2.1 Schwingungsverhalten des STM
3.2.2 Die Probenträger
3.2.3 Die Messelektronik
3.3 Erste Messungen mit dem STM
3.4 Das Lasersystem
3.4.1 Der fs-Oszillator
3.4.2 Pulsverzögerung und Frequenzvervielfachung
3.4.3 Laserschutzmaßnahmen
3.5 Lasereinkopplung in das STM
3.5.1 Stabilität der Verbindung
3.5.2 Justage des Spots auf der Probe
3.6 Charakterisierung der STM-Spitzen
3.6.1 Platin-Iridium-Spitzen
3.6.2 Wolfram Spitzen
3.6.3 Qualität der Spitzen
4 STM-Messungen
4.1 Einführung
4.1.1 Wasser und schweres Wasser
4.1.2 fcc(111)-Oberflächen
4.2 Probenpräparation
4.2.1 Oberflächenpräparation
4.2.2 Präparation: D2O auf Ag(111) und Au(111)
4.3 D2O Bedeckung auf Ag(111) und Au(111)
4.4 Diffusion von D2O
4.4.1 Auf der Ag(111)-Oberfläche
4.4.2 Auf der Au(111)-Oberfläche
4.4.3 Direkte Abspaltung einzelner Moleküle
4.4.4 Indirekte Anregung der Diffusion in einer hcp-Domäne
4.5 dI/dV-Spektroskopie
4.5.1 Messung des Oberflächenzustandes von Au(111)
4.5.2 Messung des D2O-Spektrums auf Au(111)
5 Zusammenfassung
6 Ausblick
Die vorliegende Arbeit untersucht athermische molekulare Prozesse, insbesondere Dissoziation, Diffusion und Desorption, an Metalloberflächen unter Einsatz eines Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskops (LT-STM) in Kombination mit einem Femtosekunden-Lasersystem.
2.3.3 Elektroneninduzierte Manipulation
Bei dieser Art der Manipulation wird das Adsorbat, welches manipuliert werden soll, nicht über die Oberfläche bewegt. Es werden hierbei vielmehr Schwingungen und damit Reaktionen des Adsorbats durch Elektronen aus der Tunnelspitze angeregt, induziert [SRH+97], [KDO01]. Dies können Reaktionen wie Diffusion, Desorption und Dissoziation sein [MoR02a]. Es können aber auch einzelne Moleküle miteinander verbunden werden. Dies wurde in der Arbeitsgruppe von Prof. Rieder am Beispiel der Synthese von Biphenyl aus zwei Iodbenzolmolekülen gezeigt [HBMR00].
In meinen Experimenten habe ich diese Art der Manipulation verwendet, um die Diffusion von D2O auf Ag(111) und Au(111) bei tiefen Temperaturen anzuregen und so die Anregungsbarriere zu bestimmen.
1 Die Rastertunnelmikroskopie: Einführung in die historische Entwicklung und die grundlegende Methodik der Rastertunnelmikroskopie in der Oberflächenphysik.
2 Grundlagen: Theoretische Erläuterung des quantenmechanischen Tunnelprozesses sowie Beschreibung der gängigen STM-Betriebsmodi und Manipulationsmethoden.
3 Aufbau eines fs-Laser-LT-STM: Detaillierte technische Beschreibung der UHV-Apparatur, des STM-Kopfes, des Lasersystems sowie der Strategien zur Schwingungsdämpfung und Lasereinkopplung.
4 STM-Messungen: Darstellung und Analyse der experimentellen Ergebnisse zur Adsorption und elektroneninduzierten Diffusion von D2O auf Ag(111)- und Au(111)-Oberflächen sowie spektroskopische Untersuchungen.
5 Zusammenfassung: Resümee des technischen Aufbaus sowie der wissenschaftlichen Ergebnisse der Untersuchung molekularer Prozesse unter Nutzung heißer Elektronen.
6 Ausblick: Diskussion potenzieller zukünftiger Untersuchungen zur Spezifität von Adsorptionsplätzen und zur Erweiterung der chemischen Analysen an Metalloberflächen.
Rastertunnelmikroskopie, LT-STM, fs-Laser, heiße Elektronen, Schweres Wasser, D2O, Ag(111), Au(111), Oberflächendiffusion, Adsorption, Elektroneninduzierte Manipulation, Molekulare Prozesse, UHV-Technik, Tunnelspektroskopie, Nanostrukturierung.
Die Arbeit befasst sich mit der Untersuchung molekularer Prozesse an Metalloberflächen, wobei der Fokus auf der athermischen Auslösung von Dissoziation, Diffusion und Desorption durch Elektronen liegt.
Die zentralen Felder sind der technische Aufbau eines kombinierten fs-Laser-LT-STM-Systems sowie die experimentelle Untersuchung von Wasser- und D2O-Adsorbaten auf fcc(111)-Metalloberflächen.
Ziel ist es, die Anregungsbarrieren für molekulare Diffusionsprozesse bei tiefen Temperaturen zu bestimmen und den Einfluss von heißen Elektronen sowie die Ortsabhängigkeit dieser Prozesse zu analysieren.
Die Arbeit nutzt die Rastertunnelmikroskopie (STM) zur atomar aufgelösten Abbildung und Manipulation, ergänzt durch dI/dV-Spektroskopie zur Untersuchung elektronischer Zustände und Schwingungsmoden.
Der Hauptteil gliedert sich in eine detaillierte Beschreibung der experimentellen Apparatur (UHV-Kammer, STM-Kopf, Lasersystem) und eine umfassende Darstellung der Messungen an D2O auf Ag(111) und Au(111).
Die Arbeit wird wesentlich durch Begriffe wie Rastertunnelmikroskopie, D2O, Oberflächendiffusion, fs-Laser und elektroneninduzierte Manipulation geprägt.
D2O wird unter Ultrahochvakuum-Bedingungen bei einer Probentemperatur von 17 K kontrolliert mittels eines Feindosierventils auf die Oberfläche aufgedampft.
Auf Au(111) zeigen die Adsorbate eine bevorzugte Adsorption an den Ellenbogen der durch die Herringbone-Struktur bedingten Rekonstruktionslinien, im Gegensatz zur zufälligen Verteilung auf Ag(111).
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