Etude par spectrometrie de masse haute temperature du systeme Al2O3-C

Inhaltsverzeichnis

• Introduction générale
• Présentation de l’entreprise
• Introduction
• La division Moteurs de SNECMA
• La division moteurs aéronautiques civils
• La division moteurs fusées
• La division moteurs aéronautiques militaires
• Le procédé de fonderie à cire perdue
• Introduction
• Les avantages du procédé de fonderie à cire perdue
• Les étapes du procédé de fonderie à cire perdue
• Présentation du problème thermodynamique
• Chapitre I : Etude thermodynamique du comportement des moules dans les fours de coulée de superalliages
• PARTIE A : ANALYSE THERMODYNAMIQUE DU FONCTIONNEMENT DES FOURS DE COULEE SOUS VIDE
• Introduction
• La vaporisation d’un oxyde
• Cas général d’une vaporisation
• Cas d’une vaporisation congruente
• La méthode utilisée pour la recherche des compositions congruentes
• Vaporisation des oxydes purs
• Evaporation de l’Alumine Al2O3
• Synthèse des résultats de vaporisation congruente des composés purs des carapaces
• Vaporisation congruente des pseudo-binaires
• Vaporisation du mélange pseudo-binaire SiO2-Al2O3
• Conclusions
• Synthèse des résultats de vaporisation congruente des autres systèmes pseudo-binaires représentatifs des carapaces
• Etude thermodynamique de la condensation des vapeurs
• Le système Al2O3-SiO2-Na2O
• Interactions avec le carbone (via la phase gazeuse)
• Evolution du système Al 2O3-C par vaporisation sous vide
• Le système Al2O3-Na2O-C
• Le système Al2O3-SiO2-C
• Comparaison avec les observations expérimentales sur les fours
• Nature des dépôts
• Pertes de masse des moules
• Conclusion
• Références bibliographiques
• PARTIE B : ANALYSE CRITIQUE DES DONNEES DU SYSTEME Al2O3-C ET TERNAIRE Al-C-O
• Thermodynamique du système Al-C-O : étude bibliographique et extraction de données thermodynamiques
• Les phases condensées oxycarbures
• La phase gazeuse
• Conclusion sur la bibliographie
• Thermodynamique des oxycarbures
• Données originales de pressions partielles de CO(g)
• Fonctions thermodynamiques des oxycarbures
• Application des 2ième et 3ième lois : les enthalpies de réaction.
• Conclusion : impact sur notre étude de comportement des matériaux dans les fours
• Références bibliographiques
• Chapitre II : Etude spectrométrique à haute température de l’évaporation d’oxydes base Al2O3 en présence de carbone
• PARTIE A : LES TECHNIQUES SPECTROMETRIQUES A HAUTE TEMPERATURE ET NOTRE APPAREILLAGE
• Introduction
• Principe de la méthode
• Les fours à cellule d’effusion
• Description des fours
• Les cellules d’effusion
• Positionnement mécanique des fours à cellule d’effusion
• L’échantillonnage des faisceaux moléculaires
• Les évaporations de surface « parasites »
• Collimation restreinte du faisceau effusant
• Contrôle de l’équilibre thermique des cellules
• Le spectromètre de masse
• Description du spectromètre et de son adaptation aux études à haute température
• Contrôle, commande et gestion du spectromètre
• Conclusion
• Références bibliographiques
• PARTIE B : LES CARACTERISTIQUES DU SYSTEME ALUMINE-CARBONE
• L’impureté Na et les échantillons étudiés
• Echantillons étudiés
• L’évaporation du système Al2O3-C, la phase gazeuse
• Les expériences préliminaires en cellule simple
• Les expériences en cellule multiple
• L’évaporation du système Al2O3-C, la phase condensée et les réactions de vaporisation
• Etude de la nature des surfaces d'Alumine et de graphite après traitements thermiques à hautes températures
• Réaction de vaporisation et degré d’avancement
• Conclusions
• Quelques difficultés expérimentales :
• Etalonnage du spectromètre de masse
• Choix des géométries de cellules pour la détermination des coefficients de condensation.
• Emballement de la réaction de vaporisation dans les cellules
• Conclusions
• Références bibliographiques
• PARTIE C : MEILLEURE CONNAISSANCE DE LA PHASE GAZEUSE
• Introduction
• Conditions expérimentales
• Choix du système Aluminium — Nickel et des conteneurs
• Préparations des échantillons
• Conduite des expériences spectrométriques
• Analyse des résultats
• Ionisation adiabatique et dissociative de Al2O(g)
• Conclusion
• Références bibliographiques
• Chapitre III : Analyse par S.M.H.T. des états de vaporisation de non équilibre
• PARTIE A : LES CONCEPTS DE COEFFICIENTS D’EVAPORATION ET DE CONDENSATION
• Introduction
• Le phénomène d’évaporation des solides et la définition des différents coefficients d’évaporation et de condensation
• Introduction
• Le coefficient d’évaporation net
• Le coefficient de condensation net
• Les coefficients d’évaporation et de condensation intrinsèques
• Le coefficient de collage s
• Que mesure-t-on dans les cellules d’effusion de Knudsen?
• Le coefficient d’évaporation total
• Les coefficients d’évaporation et de condensation de l’Alumine et du graphite
• Les coefficients d’évaporation pour l’Alumine
• Les coefficients d’évaporation pour le graphite
• Détermination des coefficients d’évaporation : les techniques expérimentales utilisées
• Références bibliographiques
• PARTIE B : LA DETERMINATION DES COEFFICIENTS D’EVAPORATION ET DE CONDENSATION PAR S.M.H.T.
• Introduction
• Rappel théorique
• Mise en équations de différentes géométries de cellules d’effusion
• Sensibilité de la mesure et méthode employée pour la détermination des coefficients d’évaporation et de condensation
• Conclusion
• Références bibliographiques
• PARTIE C : DETERMINATION DES COEFFICIENTS D’EVAPORATION ET DE CONDENSATION POUR LE SYSTEME Al2O3-C
• Cas des mélanges de poudres
• Déterminations des coefficients de condensation intrinsèques
• Déterminations des coefficients d’évaporation intrinsèques
• Déterminations des coefficients d’évaporation nets
• Cas des surfaces Al2O3+C
• Déterminations des coefficients de condensation bruts
• Déterminations des coefficients d’évaporation intrinsèques
• Conclusions
• Références bibliographiques
• Conclusion générale

Zielsetzung und Themenschwerpunkte (Objectives and Key Themes)

Diese Arbeit befasst sich mit der Wechselwirkung verschiedener Materialien im Vakuumofen über die Gasphase. Die Aufgabe bestand darin, die Hauptmechanismen der Verunreinigung von Superlegierungs-Bauteilen durch die Verdampfung von keramischen Materialien aus den verwendeten Formen zu verstehen. Dazu wurde eine thermodynamische Analyse des Betriebsverhaltens des Vakuumofens durchgeführt. Die Ergebnisse dieser Analyse wurden durch spektroskopische Messungen, insbesondere mit Hilfe der Hochtemperatur-Massenspektrometrie, bestätigt.

• Thermodynamische Analyse von Verdampfungsprozessen in Vakuumöfen.
• Identifizierung und Charakterisierung der beteiligten Gasphasen-Spezies.
• Entwicklung von experimentellen Methoden zur Bestimmung von Verdampfungs- und Kondensationskoeffizienten.
• Anwendung dieser Erkenntnisse auf das System Aluminiumoxid (Al2O3) - Kohlenstoff (Graphit).

Zusammenfassung der Kapitel (Chapter Summaries)

• Kapitel I: Dieses Kapitel widmet sich einer thermodynamischen Analyse des Verhaltens von keramischen Formen in Superlegierungs-Gießöfen. Es werden die Verdampfungsprozesse verschiedener Oxide im Vakuum unter Berücksichtigung des Einflusses von Kohlenstoff untersucht. Die wichtigsten Ergebnisse umfassen die Bestimmung der kongruenten Verdampfungsdrücke verschiedener Oxide sowie die Analyse der Kondensation von Dampf in Abhängigkeit von der Temperatur.
• Kapitel II: Dieses Kapitel beschreibt die Hochtemperatur-Massenspektrometrie als Methode zur Analyse von Verdampfungsprozessen. Es wird die Funktionsweise des verwendeten Spektrometers sowie die verwendeten experimentellen Methoden, wie z.B. die Knudsen-Zelle und die Mehrfach-Zellen-Methode, ausführlich dargestellt. Zudem werden die Ergebnisse von Experimenten mit Aluminiumoxid und Kohlenstoff präsentiert, die die Bildung wichtiger Gasphasen-Spezies wie Aluminium, Kohlenmonoxid und Aluminiumoxid nachweisen.
• Kapitel III: Dieses Kapitel widmet sich der theoretischen Beschreibung von Verdampfungs- und Kondensationskoeffizienten sowie deren Bedeutung bei der Analyse von Nicht-Gleichgewichtszuständen. Es werden verschiedene experimentelle Methoden zur Bestimmung dieser Koeffizienten vorgestellt und deren Sensitivität diskutiert. Die Ergebnisse von Messungen an Aluminiumoxid und Kohlenstoff bestätigen die Existenz von kinetischen Barrieren bei der Kondensation der beteiligten Gase.

Schlüsselwörter (Keywords)

Die wichtigsten Schlüsselbegriffe dieser Arbeit sind Hochtemperatur-Massenspektrometrie, Knudsen-Zelle, Dampfdruck, Thermodynamik, Verdampfung, Kinetik, Verdampfungs- und Kondensationskoeffizienten, Aluminiumoxid, Graphit. Diese Begriffe spiegeln die Forschungsfelder der Arbeit wider, die sich mit der Analyse von Verdampfungsprozessen in Vakuumöfen und der Bestimmung von kinetischen Parametern für komplexe Materialsysteme befassen.