Sintesis de Zeolita TS-1 con porosidad jerarquizada para su aplicacion en epoxidacion de olefinas

Inhaltsverzeichnis (Índice)

:

• Resumen
• Introducción
  • Materiales zeolíticos
  • Materiales zeolíticos con estructura MFI
  • Materiales zeolíticos con Ti. Zeolita TSȬ1
  • Materiales zeolíticos con porosidad jerarquizada
    • Métodos de preparación de materiales zeolíticos con porosidad jerarquizada
    • Métodos basados en la utilización de un molde sólido (Solid templating)
    • Métodos basados en la utilización de surfactantes (Supramolecular templating)
    • Métodos basados en el moldeo indirecto (Indirect templating)
    • Preparación de materiales zeolíticos con porosidad jerarquizada sin la utilización de sólidos o moléculas molde (nontemplating methods)
    • Síntesis de zeolitas con porosidad jerarquizada a partir de núcleos zeolíticos silanizados
  • Procesos de epoxidación en fase líquida
  • Epoxidación de alquenos
• Objetivos
• Procedimiento Experimental
  • Reactivos empleados
  • Gases
  • Líquidos
  • Sólidos
  • Métodos de preparación de materiales zeolíticos
  • Preparación de materiales de referencia
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 a partir de geles líquidos
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2 particulados
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles de SiO2ȬTiO2 con agente silanizante adicionado durante su preparación
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de geles líquidos
  • Equipos de síntesis de materiales zeolíticos
  • Horno microondas
  • Técnicas de caracterización
  • Difracción de Rayos X
  • Espectroscopia de UVȬVis por reflectancia difusa
  • Adsorción/desorción de gases
  • Espectroscopia de emisión atómica de plasma acoplado por inducción (ICPȬAES)
  • Espectroscopia de infrarrojos por transformada de Fourier
  • Microscopia de transmisión de electrones
  • Análisis elemental
  • Análisis termogravimétrico
  • Sistemas de reacción
  • Epoxidación de 1Ȭocteno con peróxido de hidrógeno
  • Epoxidación de 1Ȭocteno con hidroperóxido de tercȬbutilo
  • Epoxidación de ciclohexeno con hidroperóxido de tercȬbutilo
  • Identificación y análisis de los productos de reacción
• Resultados y Discusión
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2
  • Influencia del tiempo de precristalización
  • Isobutiltrietoxisilano como agente silanizante
  • Fenilaminopropiltrimetoxisilano como agente silanizante
  • Influencia de la relación másica TPAOH/xerogel SiO2ȬTiO2
  • Influencia del tiempo de precristalización con diferentes relaciones másicas TPAOH/xerogel
  • Influencia de la cantidad de agente silanizante
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de cogeles SiO2ȬTiO2. Influencia del tiempo de precristalización
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2 particulados
  • Caracterización de los xerogeles SiO2ȬTiO2 particulados
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2 particulados
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2 con agente silanizante adicionado durante su preparación
  • Caracterización de los xerogeles SiO2ȬTiO2 con agente silanizante adicionado durante su preparación
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2 con agente silanizante adicionado durante su preparación
  • Síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de geles líquidos
  • Efecto de las etapas de precristalización y silanización
  • Influencia del tiempo de precristalización
  • Influencia de la cantidad de agente silanizante
  • Aplicación catalítica de los materiales zeolíticos tipo TSȬ1 con porosidad jerarquizada
  • Definición de los parámetros de reacción
  • Epoxidación de 1Ȭocteno
  • Test catalíticos realizados con peróxido de hidrógeno como agente oxidante
  • Test catalíticos realizados con hidroperóxido de tercȬbutilo como agente oxidante
  • Epoxidación de ciclohexeno con hidroperóxido de tercȬbutilo
  • Estudio de la reutilización y regeneración del catalizador
• Conclusiones y Recomendaciones
• Bibliografía

Zielsetzung und Themenschwerpunkte (Objetivos y temas clave)

: El objetivo principal de la Tesis Doctoral es la síntesis y caracterización de materiales zeolíticos tipo TSȬ1 con porosidad jerarquizada mediante el método basado en la silanización de núcleos zeolíticos.

• Optimizar las condiciones de síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada a partir de xerogeles SiO2ȬTiO2 impregnados con TPAOH.
• Evaluar la influencia del tiempo de precristalización, la cantidad de agente silanizante, la relación másica TPAOH/xerogel, y el tipo de agente silanizante (ISBTES y PHAPTMS) sobre las propiedades de la zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada.
• Comparar la influencia de los diferentes xerogeles SiO2ȬTiO2 en la síntesis de zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada.
• Analizar la influencia de las variables de síntesis (tiempo de precristalización, cantidad de agente silanizante) en las propiedades de la zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada, obtenida a partir de geles líquidos.
• Evaluar la actividad catalítica de los materiales zeolíticos tipo TSȬ1 con porosidad jerarquizada en reacciones de epoxidación de olefinas, utilizando peróxido de hidrógeno e hidroperóxidos orgánicos (TBHP) como agentes de oxidación.

Zusammenfassung der Kapitel (Resumen de capítulos)

:

• El capítulo 1 presenta un resumen general del trabajo realizado en la Tesis Doctoral.
• El capítulo 2 describe la introducción al estudio, incluyendo una revisión de la literatura sobre materiales zeolíticos, sus propiedades, métodos de síntesis y aplicaciones, con especial atención a la zeolita TSȬ1, así como los procesos de epoxidación en fase líquida.
• El capítulo 3 detalla los objetivos de la investigación llevada a cabo.
• El capítulo 4 explica la metodología y los métodos utilizados en la síntesis y caracterización de los materiales zeolíticos tipo TSȬ1 con porosidad jerarquizada, así como los procedimientos y condiciones empleadas en los ensayos de actividad catalítica.
• El capítulo 5 presenta los resultados de caracterización y de actividad catalítica obtenidos para los materiales zeolíticos preparados, incluyendo un análisis de la influencia de las variables de síntesis y de la naturaleza del material de partida sobre las propiedades fisicoquímicas de los mismos.

Schlüsselwörter (Palabras clave)

: Los temas principales de esta investigación son la síntesis, caracterización y aplicación catalítica de materiales zeolíticos tipo TSȬ1 con porosidad jerarquizada. Los temas clave incluyen la influencia del tiempo de precristalización, la cantidad de agente silanizante, la relación másica TPAOH/xerogel, y el tipo de agente silanizante (ISBTES y PHAPTMS) sobre las propiedades de la zeolita TSȬ1 con porosidad jerarquizada. Se analizan las propiedades texturales y la actividad catalítica de estos materiales en reacciones de epoxidación de olefinas utilizando peróxido de hidrógeno e hidroperóxidos orgánicos (TBHP) como agentes de oxidación.