Berechnung einer fünfdimensionalen Potentialenergiehyperfläche für Perfluormethan und Sauerstoff

Inhaltsverzeichnis (Table of Contents)

• Einleitung
• Theoretische Grundlagen
  • Anliegen der durchgeführten Berechnungen und Vorwort zum Theorieteil
  • Die Hartree-Näherung für Mehrelektronensysteme
  • Hartree-Fock-Theorie
  • Die Roothaan-Hall-Gleichungen
  • Coupled-Cluster-Theorie
  • Explizit korrelierte Methoden
• Durchführung und Messergebnisse
  • Vorberechnungen
    • Edelgase
      • Helium
      • Neon
      • Argon
    • Sauerstoff
  • Parameter der Hyperfläche
  • CF4-O2 -Hyperfläche
    • CF4-O2-Berechnungen mit dem aug-cc-pVDZ-Basisatz
      • θ = 0° φ = 0°
      • Θ = 0° Φ = 0° θ = 30°
      • Θ = 0° Φ = 0° θ = 60°
      • Θ = 0° Φ = 0° θ = 90°
      • Θ = 27,375° Φ = 0° θ = 30°
      • Θ = 27,375° Φ = 0° θ = 60°
      • Θ = 27,375° Φ = 0° θ = 90°
      • Θ = 27,375° Φ = 30° θ = 30°
      • Θ = 27,375° Φ = 30° θ = 60°
      • Θ = 27,375° Φ = 30° θ = 90°
      • Θ = 27,375° Φ = 60° θ = 30°
      • Θ = 27,375° Φ = 60° θ = 60°
      • Θ = 27,375° Φ = 60° θ = 90°
      • Θ = 27,375° Φ = 90° θ = 30°
      • Θ = 27,375° Φ = 90° θ = 60°
      • Θ = 27,375° Φ = 90° θ = 90°
      • Θ = 54,75° Φ = 0° θ = 30°
      • Θ = 54,75° Φ = 0° θ = 60°
      • Θ = 54,75° Φ = 0° θ = 90°
      • Θ = 54,75° Φ = 30° θ = 30°
      • Θ = 54,75° Φ = 30° θ = 60°
      • Θ = 54,75° Φ = 30° θ = 90°
      • Θ = 54,75° Φ = 60° θ = 30°
      • Θ = 54,75° Φ = 60° θ = 60°
      • Θ = 54,75° Φ = 60° θ = 90°
      • Θ = 54,75° Φ = 90° θ = 30°
      • Θ = 54,75° Φ = 90° θ = 60°
      • Θ = 54,75° Φ = 90° θ = 90°
    • Vergleich CCSD(T)-F12a,b-avdz und CCSD(T)-F12a,b-avtz am Systemminimum
  • Auswertung und Schlussfolgerungen
  • Mit der Software aufgetretene Probleme
    • verzerrte Bindungslängen und komplett falsche Koordinaten wegen Laufzahlverwendung
    • Physikalisch unsinnige Ergebnisse bei manchen loops
    • Ohne ersichtlichen Grund nicht konvergierende RHF-Rechnungen
    • Kleinere Probleme, die trotzdem verwendbare Ergebnisse produzierten
  • Quellen
    • Einleitung
    • Hauptteil

  Zielsetzung und Themenschwerpunkte (Objectives and Key Themes)

  Ziel dieser Arbeit ist die Berechnung einer fünfdimensionalen Potentialenergiehyperfläche für Perfluormethan und Sauerstoff mit CCSD(T)-F12/aug-CC-PVDZ(/PVTZ). Dabei soll untersucht werden, wie die Wechselwirkungsenergie zwischen den beiden Molekülen in Abhängigkeit von deren gegenseitigen Orientierung und Abstand variiert.

  • Anwendung von modernen quantenchemischen Methoden zur Berechnung von Wechselwirkungsenergien.
  • Analyse der Auswirkungen verschiedener Basissätze und F12-Korrekturen auf die berechneten Ergebnisse.
  • Charakterisierung der fünfdimensionalen Potentialenergiehyperfläche für CF4-O2.
  • Bewertung der Genauigkeit der Berechnungen durch Vergleich mit experimentellen Daten und theoretischen Modellen.
  • Diskussion der Herausforderungen und Grenzen bei der Berechnung komplexer chemischer Systeme.

  Zusammenfassung der Kapitel (Chapter Summaries)

  Die Arbeit beginnt mit einer Einführung in die Thematik der Perfluorcarbone und ihrer Bedeutung für die Medizin und andere Bereiche. Im zweiten Kapitel werden die theoretischen Grundlagen für die durchgeführten Berechnungen vorgestellt, darunter die Hartree-Näherung, die Hartree-Fock-Theorie, die Coupled-Cluster-Theorie und explizit korrelierte Methoden wie F12. Kapitel 3 beschreibt die Durchführung und die Ergebnisse der Berechnungen, inklusive der Vorberechnungen an Edelgasen und Sauerstoff. In diesem Kapitel wird die Hyperfläche für das CF4-O2-System detailliert analysiert. Die Arbeit schließt mit einer Auswertung und Schlussfolgerungen zu den erhaltenen Ergebnissen, einschließlich der Diskussion der auftretenden Probleme bei der Verwendung der Software Molpro.

  Schlüsselwörter (Keywords)

  Die Arbeit befasst sich mit den Themen Perfluorcarbone, Potentialenergiehyperfläche, CCSD(T)-F12, aug-CC-PVDZ(/PVTZ), Wechselwirkungsenergie, Basissätze, F12-Korrekturen, Quantenchemie, Molpro, Edelgase, Sauerstoff.