Bachelorarbeit, 2007
48 Seiten, Note: 1,1
1. Einleitung
2. Theoretische Grundlagen
2.1 Quantenmechanische Beschreibung von Zuständen
2.2 Atomare Zustände
2.3 Molekulare Zustände
2.4 Kontinuierliche Zustände
2.5 Photoabsorption
2.5.1 Direkte Photodissoziation
2.5.2 Prädissoziation
2.5.3 Direkte Photoionisation
2.5.4 Autoionisation
2.6 Laser induziertes Plasma
3. Experimentelle Durchführung
3.1 Pump-Probe-Experimente
3.2 Versuchsaufbau
3.3 Photolyse-Lichtquelle
3.4 XUV-Lichtquelle
3.5 Monochromator
3.6 Flugzeit-Massenspektrometer
3.7 Probenadaption
4. Ergebnisse
4.1 Auflösungsvermögen des Monochromators
4.2 Photonenfluss
4.3 Photoionisationsmassenspektrometrie an CS2
4.4 Photolyse von CS2
4.5 Anregungs-Nachweis-Experimente an CS2
4.6 Photoionisation von S(1D)
5.1 Zusammenfassung
Die Arbeit untersucht die Photoionisationsprozesse von elektronisch angeregtem atomaren Singulett-Schwefel (S(1D)), der durch die Photolyse von CS2 erzeugt wird, um ein tieferes Verständnis der Ionisationsdynamik und möglicher Autoionisationsphänomene im Vergleich zu isovalenzelektronischem Singulett-Sauerstoff zu gewinnen.
2.5.4 Autoionisation
Als Autoionisation bezeichnet man einen Prozess, der durch Absorption eines Photons zu einem angeregten Neutral-Zustand oberhalb der tiefsten Ionisationsschwelle führt. Dieser diskrete Zustand, der sowohl Valenz- als auch Rydbergcharakter aufweisen kann, ist in der Lage mit dem ionischen Kontinuum zu koppeln.[22] Es entstehen wie bei der direkten Photoionisation ein Elektron im ungebundenen Zustand und ein Kation: AB + hv -> A* -> A+ + e- (2.58)
Der Prozess wird sowohl bei Atomen als auch bei Molekülen beobachtet. Schematisch ist der Prozess in Abbildung 5 dargestellt: ABBILDUNG 5: [23] Schematische Darstellung der Autoionisation.
Durch die Photoionisationsmassenspektrometrie sind Autoionisations-Übergänge als Resonanzen nachweisbar. Für Moleküle ergeben sich die gleichen Auswahlregeln wie bei der Prädissoziation. Bei Atomen gilt zusätzlich Δ J = 0, Δ S = 0, Δ L = 0 und die Parität muss erhalten bleiben.[24]
1. Einleitung: Darstellung der motivation und Zielsetzung der Untersuchung der Photoionisation elektronisch angeregter Zustände von Schwefel im Vergleich zu Singulett-Sauerstoff.
2. Theoretische Grundlagen: Erläuterung der quantenmechanischen Beschreibung atomarer und molekularer Zustände sowie der Prozesse von Photoabsorption, Dissoziation und Ionisation.
3. Experimentelle Durchführung: Beschreibung des Pump-Probe-Experiments, des Versuchsaufbaus, der Lichtquellen sowie der Messtechnik zur Detektion der Fragmente.
4. Ergebnisse: Präsentation und Diskussion der experimentellen Daten, inklusive der Bestimmung des Auflösungsvermögens und der Analyse der Photoionisationsspektren von CS2 und atomarem Schwefel.
5.1 Zusammenfassung: Zusammenfassung der wichtigsten Forschungsergebnisse hinsichtlich der S(1D)-Photoionisation und der beobachteten Autoionisationsresonanzen.
CS2, Photolyse, Photoionisation, Autoionisation, Schwefel, Singulett-Schwefel, Massenspektrometrie, VUV-Strahlung, Anregungs-Nachweis-Spektroskopie, Rydberg-Zustände, Ionisationsschwelle, Quantenzustände, Coster-Kronig-Resonanz, Fragmentionen, Photoionenausbeute.
Die Bachelorarbeit beschäftigt sich mit der Untersuchung der Photoionisationsprozesse von atomarem Schwefel im ersten elektronisch angeregten Zustand, S(1D), der durch die UV-Photolyse von Schwefelkohlenstoff (CS2) erzeugt wird.
Die zentralen Themen sind die Photochemie von CS2, die Physik der Photoionisation und Autoionisation sowie die Anwendung von Flugzeit-Massenspektrometrie und laserinduzierter Plasmarstrahlung im VUV-Bereich.
Ziel ist es, die Ionisationseffizienz und Autoionisationsphänomene von angeregtem Schwefel zu analysieren und diese Ergebnisse systematisch mit früheren Untersuchungen an isovalenzelektronischem Singulett-Sauerstoff zu vergleichen.
Es wird eine Anregungs-Nachweis-Spektroskopie verwendet, bei der CS2-Moleküle mittels eines Excimer-Lasers (193 nm) dissoziiert und die resultierenden Fragmente durch gepulste VUV-Plasmastrahlung massenspektrometrisch detektiert werden.
Der Hauptteil gliedert sich in eine theoretische Einführung in atomare Zustände und Ionisationsprozesse, eine detaillierte Beschreibung des experimentellen Aufbaus sowie eine ausführliche Auswertung der Messergebnisse und Spektren.
Die wichtigsten Begriffe sind Photolyse, Photoionisation, Autoionisation, CS2, Schwefel-Atome, Massenspektrometrie, VUV-Strahlung und Rydberg-Zustände.
Die Arbeit zeigt, dass die Ionisation nicht nach dem gleichen Schema abläuft und spezifischen Auswahlregeln unterliegt, wobei insbesondere das Photoionisationsverbot in bestimmte Kontinua von Interesse ist.
Das laserinduzierte Plasma dient als intensive, durchstimmbare VUV-Lichtquelle, die notwendig ist, um die für die Photoionisation der Schwefel-Fragmente erforderliche Photonenenergie zu erreichen.
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